Силикат-1 (TS-1) был разработан почти 40 лет назад и был успешно использован в качестве катализатора для преобразования пропилена в пропиленоксид. Это важное товарное химическое вещество, такое как полиуретан. пластик Теперь исследовательская группа из Eth Zurich, Университета Кельна, Фриц-Хабер-Института и BASF выявила удивительно реальные механизмы реакции.
Оксид пропилена является важным товаром в химической промышленности, используемой при производстве пластмасс, антифриза и гидравлического масла. Ежегодное производство оксида пропилена превышает 11 миллионов тонн, из которых более 1 миллиона тонн генерируется путем окисления перекисью водорода (H2O2). Эта химическая реакция катализируется титановым силикатом-1 (TS-1). Титановый силикат-1 представляет собой пористый кристаллический материал, состоящий из диоксида кремния, и содержит небольшое количество атомов титана (от 1 до 4 атомов титана на 100 атомов кремния). Вода является единственным побочным продуктом. Хотя этот каталитический процесс был успешно применен с тех пор, как TS-1 был разработан почти 40 лет назад, специфический каталитический механизм до сих пор неясен. Тем не менее, консенсус сообщества химических исследований заключается в том, что активный сайт в TS-1 должен быть изолированным атомом титана, который обеспечивает основу для уникальной реакционной способности катализатора.
Исследовательская группа из Цюриха Эт Цюриха, Университета Кельна, Фриц-Хабер-Института в Берлине, и Басф поставил под сомнение эту гипотезу. В исследовании, опубликованном в настоящее время в журнале Nature, исследователи могут показать, что в каталитическом процессе два атома титана активируют H2O2, что указывает на то, что атомы титана на самом деле не изолированы, но имеют синергетический эффект.
Согласно спектру ядерного магнитного резонанса 17O 17o, исследователи показали, что в процессе окисления H2O2 он образовает промежуточный промежуток перекиси с двумя атомами титана. Благодаря вычислительному моделированию автор также показал, что эти динуклеарные участки действительно могут эффективно способствовать эффективному окислению пропилена. Интересно, что каталитический режим этого бинуклеарного участка аналогичен зрелому механизму реакции Peracid, который является самым старым и наиболее значимым реагентом для окисления олефина. Исследование также показывает, что динуклеарные сайты особенно эффективны в эпоксидировании пропилена, и что следует учитывать развитие улучшенных катализаторов.
«Методы, которые мы использовали в этом исследовании, не являются новыми прорывами. Однако многие вещи должны происходить одновременно для проведения этого исследования», - сказал Кристоф Копет, соответствующий автор публикации. «Наша лаборатория только недавно разработала метод синтеза 17O-богатого перекиси водорода, является одним из ключей к нашей недавней работе. Кроме того, наша исследовательская группа получила большой опыт в низкотемпературной спектроскопии ЯМР в последние годы, Позволяя нам провести это исследование. Кроме того, доктор Энрике Телс из BASF также является соавтором этого исследования. Он подчеркнул: «Если вы попытаетесь оптимизировать катализатор на основе ложных предположений, это очень сложно и может руководить Вы в совершенно неправильном направлении. Поэтому важно более тщательно изучить эту гипотезу. "
«Мы работали над объяснением механизма реакции гомогенных титановых катализаторов в течение многих лет и обнаружили, что для допущений в литературе-эта перекись водорода активируется титановым. Соавтор профессор Альбрехт Берксель из университета Кельгна сказал, что сказал соавтор соавтор Альбрехт Берксель из Университета Кельона. : «В настоящем исследовании мы видим, что результаты гомогенного катализа также применимы к гетерогенному катализу. Это действительно особый момент ». Доктор Томас Ланкенбейн, соавтор из Института Фриц Хабер в Берлине, добавил:« Мы очень рады внести свой вклад в это исследование и подтвердить эти выводы посредством нашего анализа. Это исследование имеет основополагающее значение для понимания двухтомы активного центра и открывает новые возможности для исследования катализатора. "
Развитие катализаторов часто является черным ящиком, который опирается на многие эксперименты, крупномасштабный скрининг и удача. Понимание структуры необходимых активных участков имеет решающее значение для рационального развития катализатора. Очень удивительно уточнить механизм реакции гетерогенного катализатора TS-1, который обеспечивает новое просветление для этого 40-летнего катализатора, который поможет улучшить и развивать другие однородные и гетерогенные катализаторы.
Shoe Sole, обувь, полиуретан, чашка, TPU, кожа, чернила, полиэфирная полиол
XUCHUAN CHEMICAL(SUZHOU) CO., LTD
